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王涵同学在eScience期刊发表论文
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2023级硕士研究生王涵同学在电催化领域取得了重要学术成果,围绕共价有机框架的异构体调控孔曲率实现维度杂化用于高效电催化合成过氧化氢,在《eScience》期刊发表了题为“Isomeric linker-regulated pore curvature enables dimensional hybridization of covalent organic frameworks for efficient electrocatalytic H2O2synthesis”的论文。影响因子36.6,实时影响因子达52.0。王涵同学为论文第一作者,我校是唯一通讯单位。
电化学氧还原反应(ORR)的二电子途径合成过氧化氢(H2O2)因其条件温和、能耗低且可利用绿色电力,被视为传统蒽醌法的理想替代方案。共价有机框架(COFs)作为一类可设计的功能材料,具有高比表面积、可调的孔道结构和优异的化学稳定性,在电催化领域展现出巨大潜力。然而,如何通过精确调控COFs的维度与孔曲率来优化催化活性位点的电子结构和传质过程,仍然是一个亟待解决的科学难题。
基于这一科学问题,团队提出了一种创新的异构体诱导维度梯度调控策略。通过选用对苯二甲醛和间苯二甲醛两种位置异构体作为结构调节剂,成功构建了具有不同孔曲率的纯一维、二维以及一维/二维杂化COFs。研究发现,引入间苯基团形成的大孔曲率结构(pm-2DCOF)能够显著拓宽材料的静电势分布,优化电子结构,从而有效调节OOH*中间体的吸附模式,降低反应能垒。电化学测试表明,该催化剂在碱性介质中实现了13.40 mol gcat⁻1h⁻1的H2O2产率和95.10%的H2O2选择性,性能优于绝大多数已报道的非金属电催化剂。原位红外光谱和理论计算进一步证实,孔曲率调控重塑了OOH*中间体的吸附行为,加速了反应动力学。
以上工作得到了国家自然科学基金(22375111)、山东省自然科学基金(ZR2024JQ037)等项目的支持。
论文链接://doi.org/10.1016/j.esci.2026.100599
